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南昌大學熊仁根第4篇Science:攻克世紀難題,鈣鈦礦分子鐵電體重大突破!
2019-03-15 納米人微信公眾號


  第一作者:Wei-Qiang Liao、Dewei Zhao、Yuan-Yuan Tang、Yi Zhang

  通訊作者:Ren-Gen Xiong

  通訊單位:南昌大學、東南大學

  研究亮點:

  1.發明了一種分子固溶體鈣鈦礦材料。

  2.實現了與工業標準陶瓷鋯鈦酸鉛(PZT)相當的壓電性能。

  壓電材料是指在壓力作用下產生電信號,或者在電場作用下發生機械形變的材料。1880年,居里兄弟發現在石英晶體的特定方向上施加壓力或拉力會使晶體表面出現電荷,并且電荷的密度與施加外力的大小成比例,這就是壓電材料的正壓電效應。隨后,居里兄弟又通過實驗驗證了逆壓電效應,并且得到了石英晶體的正逆壓電系數。石英晶體是最早發現的壓電晶體,也是目前最好的和最重要的壓電晶體之一。壓電材料允許機械能和電能之間的轉換,因而電信,醫學成像和超聲設備等諸多領域具有廣泛的工業和商業應用。


PZT晶體結構

  1954年,Jaffe提出了一種優化壓電性的策略。他首先認識到鋯鈦酸鉛(PZT)陶瓷固溶體的機電響應在相界處得到最大化,具有準同型相界(MPB)的材料對結構相變具有強烈的成分依賴性,可使壓電系數(d33)最大化,這些材料包括多種無鉛(d33為100至700 pC / N)(7-10)和含鉛(d33為700至2500pC / N)固溶體。

  本研究擬解決的關鍵問題

  壓電材料在變形時會產生電荷,因此非常適合各種類型的傳感器。然而,幾乎所有高性能壓電材料都是陶瓷材料,這很難滿足可穿戴器件對于柔性傳感器的迫切需求。鐵電體屬于壓電體的一種,分子鐵電體具有結構可調性,機械柔韌性和低聲阻抗等特性,以及可環保加工,低成本和生物相容性等優勢。2017年,熊仁根團隊就在Science報道了一種單組分有機-無機鈣鈦礦分子鐵電體的報道,其d33高于鈦酸鋇,但是仍遠低于其他無機鐵電固液體。

  因此,設計具有與陶瓷固溶體相當的壓電特性的分子鐵電體,是擴展壓電材料應用領域的關鍵問題,也是困擾科學家長達一個世紀的重要挑戰。

  成果簡介

  有鑒于此,南昌大學熊仁根教授帶領的研究團隊報道了一種分子固溶體鈣鈦礦材料,具有與工業標準陶瓷鋯鈦酸鉛相當的壓電性能。


圖1.(TMFM)x(TMCM)1-xCdCl3(0≤x≤1)晶體結構

  要點1:分子固溶體鈣鈦礦的制備

  在工業PZT制備中,往往通過1250 ℃高溫燒結的方式,將兩個或多個原子(譬如Zr和Ti)混合到晶體結構中,以保持電荷平衡。而分子固溶體的制備則要復雜得多,因為混合發生在分子之間,不同化學組分難以保持在單一均相中,這也是為什么分子固溶體如此罕見的重要原因。

  與PZT二元固溶體類似,研究團隊發現TMFM-CdCl3具有與PbZrO3相同的關鍵作用。他們使用室溫溶液處理方法,合成了一種單晶固溶體(TMFM) x(TMCM) 1-xCdCl3(0≤x≤1),單斜相和六方相之間存在MPB。由于室溫溶液工藝中沒有高溫燒結的程序,因此這種固溶體薄膜可以在各種基材(包括柔性基材)上沉積,使其應用于各種柔性可穿戴設備中。

  注:TMFM是三甲基氟甲基銨,TMCM是三甲基氯甲基銨


圖2. TMFM誘導相變

  要點2:優異的鐵電和壓電性能

  研究發現,對于這種分子鈣鈦礦固溶體(TMFM) x(TMCM) 1-xCdCl3(0≤x≤1),當x = 0.26時,接近準同型相界(MPB),d33 約為1540 pC/N,比單分子壓電對應物(~220pC / N)高7倍,是高端PZT(200至750 pC/N)的兩倍。


圖3.鐵電性能


圖4.壓電和鐵電性能

  小結

  總之,這項研究發展了一種與工業標準陶瓷鋯鈦酸鉛相當的壓電性能的分子鈣鈦礦固溶體,將為壓電材料在柔性可穿戴器件領域的應用拓展提供全新的思路。

  拓展閱讀

  2013年1月,熊仁根教授團隊(東南大學第一單位)在Science雜志上發表了分子鐵電晶體的重要階段性研究成果。

  2017年7月,熊仁根教授團隊(東南大學第一單位)再次在Science雜志上發表了分子鐵電、壓電材料的重要階段性研究成果。

  2018年7月,熊仁根教授團隊(東南大學第一單位)第三次發表Science,首次發明了全有機鈣鈦礦鐵電材料,具有和BaTiO3相當的鐵電性能。

  3月15日凌晨,熊仁根教授團隊(南昌大學第一單位)第四次發表Science,攻克世紀難題,發明了一種分子固溶體鈣鈦礦材料,具有與工業標準陶瓷鋯鈦酸鉛相當的壓電性能。


熊仁根教授

  熊仁根,南昌大學教授、東南大學教授,博士生導師。教育部長江學者特聘教授(2004年),國家杰出青年基金獲得者(2002年),2017年獲國家自然科學二等獎《新型分子基鐵電體的基礎研究》(排名第一)。熊仁根教授在國內率先從事分子基鐵電材料研究,已在分子基鐵電體的研究領域取得了一些非常有意義的結果,并在國際一流學術刊物上發表,推進并引領了分子鐵電體領域的發展。

  參考文獻:

  Wei-QiangLiao,Dewei Zhao,Yuan-Yuan Tang, Yi Zhang,Ren-Gen Xiong et al. A molecularperovskite solid solution with piezoelectricity stronger than lead zirconatetitanate. Science 2019, 363, 1206-1210.

  http://science.sciencemag.org/content/363/6432/1206

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